一次,钱壮飞陪徐恩曾到上海,乘他进歌舞厅换衣服时,把密码本拿出来,由守在外面的同志迅速拍照后,再送回徐恩曾的兜内。此后,钱壮飞从报务员那里接到电报后,对估计有价值的都由自己开封先译,然后再原样封好上送。同时,这份密码也送到中央军委和红军那里。国民党几次大“围剿”的计划刚刚制定,尚未下发作战部队,其全部内容就已被破译,并被送到军委负责人周恩来及苏区的毛泽东、朱德面前。1931年4月24日,长期负责中共中央机关保卫工作的顾顺章叛变,他被捕后要求把他送到南京,然后方将在上海的中共中央机密全数供出,保证3天内将中共中央一网打尽。他还嘱咐,不要让徐恩曾身边的人知道。当地特务机关向南京连发5封电报。此时正值星期六晚间,徐恩曾已去上海花花世界。钱壮飞收到电报后,用密码本将其全部译出,提前向党中央发出警报。接到钱壮飞的情报,周恩来指挥在上海的中共中央各机关立刻采取行动,中共中央、江苏省委和共产国际远东局的机关立即全部转移。此后的两天两夜,中央几十个秘密机关和几百名工作人员紧急搬迁,没有遭到破坏。钱壮飞为保卫中共中央机关的安全做出了重大贡献。